Acoplamiento espín-valle-capa en excitones intercapa confinados en potenciales de Moiré
La gran variedad de posibles combinaciones de materiales van der Waals, así como la habilidad de apilarlos con un ángulo relativo determinado, permite el diseño de heteroestructuras semiconductoras de espesores atómicos con propiedades optoelectrónicas muy diversas. En el caso de heteroestructuras bicapa formadas por materiales con estructuras cristalinas similares, pequeñas diferencias en el parámetro de red y/o el ángulo de apilamiento dan lugar a la aparición de una superred de moiré que modula espacialmente la estructura electrónica de la heteroestructura. Dicha modulación periódica de la estructura de bandas da lugar a la formación de pozos de potencial con simetría C3 capaces de confinar partículas individuales. Recientemente, se ha demostrado que estos pozos de potencial pueden confinar excitones intercapa o indirectos (es decir, excitones en los que el electrón y hueco están situados en distintas capas de la bicapa) [1], y que éstos se comportan como emisores de fotones individuales (Fig. a) [2].
De entre todos los materiales van der Waals bidimensionales, los semiconductores basados en dicalcogenuros de metales transición (TMD) representan una plataforma muy prometedora para la óptica y la electrónica cuántica debido a la posibilidad de manipular tanto el espín de los portadores, como sus índices de valle y capa. La rotura de la simetría de inversión en los TMD resulta en un acoplamiento efectivo entre el espín de los portadores y el valle (±K) que los electrones y huecos ocupan en las esquinas de la zona de Brillouin hexagonal característica de estos materiales. Al igual que el espín, el índice de valle también lleva asociado un momento magnético, lo que resulta en transiciones ópticas cuyas reglas de selección dependen del valle involucrado. Gracias a estas reglas de selección, la iluminación con una polarización circular determinada, bien dextrógira (s–) o bien levógira (s+), permite seleccionar si la creación de pares electrón-hueco tiene lugar en los valles -K o +K, respectivamente, permitiendo la manipulación óptica y magnética de excitones intracapa en estos materiales. En cuanto al índice de capa, este puede encontrarse en muestras bicapa de TMD con apilamiento 2H, en las que las dos capas presentan una rotación relativa en el plano de 180°, y la transferencia de portadores entre los valles ±K de las dos capas es mínima. La rotación en el plano de las dos capas invierte el alineamiento de los valles ±K en las mismas, fijando una configuración espín-valle determinada en cada capa, dando lugar así al efecto conocido como acoplamiento espín-valle-capa [3].
Debido a todos estos posibles grados de libertad, los TMD constituyen el entorno idóneo para estudiar el confinamiento de excitones en potenciales de moiré. Cuando dos monocapas de TMD distintos se juntan para crear una heteroestructura, el alineamiento tipo II de sus estructuras de bandas induce la separación espacial de los portadores fotoexcitados: electrones y huecos son transferidos rápidamente a las capas con las bandas de conducción y valencia de menor energía, respectivamente. A consecuencia de la fuerte interacción Coulombiana en estos materiales, los electrones y los huecos forman excitones intercapa que heredan las reglas de selección ópticas de los materiales que constituyen la heteroestructura.
En un artículo publicado en la revista Nature Materials, investigadores del Quantum Photonics Laboratory de la Heriot-Watt University (Edimburgo, UK) han explorado las propiedades de espín, índice de valle e índice de capa de excitones intercapa confinados en el potencial de moiré creado por una heteroestructura compuesta de WSe2 monocapa y 2H-MoSe2 bicapa [4] (Fig. b). Los autores han explotado el acoplamiento espín-valle-capa intrínseco en la bicapa de MoSe2 para crear dos especies distintas de excitones intercapa con acoplamientos espín-valle opuestos (Fig. c): los huecos, localizados en la monocapa de WSe2, forman excitones con los electrones situados tanto en la capa inferior (IXH) como en la capa superior de MoSe2 (IXR). Los excitones que involucran electrones situados en la capa inferior presentan pares electrón-hueco con espines opuestos (configuración de triplete), mientras que los que involucran electrones en la capa superior presentan espines alineados (configuración singlete). Además, los autores observaron que las dos especies de excitones localizados exhiben emisión con polarización circular, lo que, una vez conocida su configuración espín-valle, les ha permitido determinar el registro atómico de los pozos de potencial responsables del confinamiento de los excitones. Finalmente, esto último ha hecho posible identificar un pozo de potencial en la superred de moiré que no se conocía hasta la fecha.
Estos resultados demuestran que el fenómeno del acoplamiento espín-valle puede aprovecharse para diseñar sistemas cuánticos en heteroestructuras van der Waals. Por ejemplo, las reglas de selección óptica observadas por los autores en su heteroestructura tricapa dan lugar un sistema de tres niveles tipo ‘vee’, en el que un mismo estado fundamental se acopla a dos estados excitados no degenerados. Del mismo modo, es posible diseñar heteroestructuras tricapa formadas por 2H-WSe2 bicapa y MoSe2 monocapa, en las que cabría esperar sistemas de tres niveles análogos a un átomo tipo ‘espín-lambda’ en el que dos estados fundamentales se acoplan a un mismo estado excitado. Esta capacidad para diseñar estados cuánticos abre nuevas puertas para técnicas avanzadas de control cuántico en la plataforma de materiales van der Waals.
[1] K. L. Seyler et al., Signatures of moiré-trapped valley excitons in MoSe2/WSe2 heterobilayers, Nature 567, 66–70 (2019). [2] H. Baek et al., Highly energy-tunable quantum light from moiré-trapped excitons, Science Advances 6 (37), eaba8526 (2020). [3] A. M. Jones, et al., Spin–layer locking effects in optical orientation of exciton spin in bilayer WSe2, Nature Physics 10, 130–134 (2014). [4] M. Brotons-Gisbert et al., Spin-layer locking of interlayer excitons trapped in moiré potentials, Nature Materials 19, 630-636 (2020).